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Modificación con lantano del catalizador bifuncional CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5 en la obtención de dimetil éter a partir de gas de síntesis.
(Facultad de Ingenieria, 2020) Acho Sarzuri, Yamil; Lopez Nina, Luis G.
El objetivo es preparar catalizadores bifuncionales CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5 con y sin Lantano (1,5%) por el método de impregnación de humedad incipiente para sintetizar dimetil éter (DME) a partir de gas de síntesis. Los catalizadores se caracterizaron con las siguientes técnicas: difracción de rayos X (DRX), reducción a temperatura programada con H2 (TPR-H2), desorción a temperatura programada con NH3 (TPD-NH3). Dichos catalizadores fueron probados para la síntesis de DME a partir de gas de síntesis (hidrogenación de CO) en un micro-reactor de lecho fijo a escala laboratorio. El micro-reactor se acondicionó según las condiciones al equilibrio termodinámico (presión y temperatura) de las reacciones químicas involucradas, a condiciones de operación de 20 bar y 240°C. El acondicionamiento contó con la calibración de los controladores de flujo másico, sistema de contrapresión del reactor y del cromatógrafo de gases en su sistema de válvulas, tiempo de retención y factores de respuesta para la cuantificación de los productos. Se descartaron limitaciones por transferencia de masa externa (según el criterio de Mears) e interna (según el criterio de Weisz-Prater), proponiendo un diámetro de partícula de 125 μm y velocidad espacial de 5000 mL/g•h para una caída de presión <0,05 bar insignificante comparado a los 20 bar utilizados en la evaluación catalítica. Acerca de los resultados de caracterización con la adición de Lantano, el tamaño de cristalito de Cu0 no presentó cambios.
Síntesis de Zeolita ZSM-5 utilizando Diatomita como precursor; su aplicación en el proceso de Metanol a hidrocarburos (MTH)
(Rev. Bol. Quim, 2019) Lara Prado, Ronald M; Capcha Vargas, Dayana M.; Acho Sarzuri, Yamil; Cárdenas, Edgar; García, Gustavo; Cabrera M, Saúl; López N, Luis
La zeolita H-ZSM-5 es ampliamente aplicada en la industria petroquímica como por ejemplo en el proceso sintético de metanol hasta hidrocarburos (methanol to hydrocarbons MTH). La zeolita ZSM-5 es obtenida a través de reactivos y procesos costosos, existiendo pocas rutas alternativas que sean más económicas. En la presente investigación, zeolita H-ZSM-5 fue obtenida a partir de diatomita natural, seguidamente caracterizada, y finalmente probada en la proceso sintético MTH. La diatomita natural fue tratada con ácido sulfúrico para la realización de la síntesis hidrotermal con hidróxido de tetrapropil amonio (TPA-OH). Como resultado, la zeolita H-ZSM-5 obtenida tuvo una relación molar Si/Al de 23, presentó estabilidad térmica alta y sitios ácidos Lowry-Brönsted y Lewis. La aplicación de esta zeolita en la reacción MTH, presentó una conversión de metanol del 88 %. Los productos fueron: dimetil éter (DME) en un 40 %, olefinas (mayoritariamente etileno y propileno) en un 40% y otros en un 20 %. Las condiciones de reacción fueron de: 300°C, 1,2Lmetanol/g cat h a presión atmosférica (0.65 bar). La selectividad de los productos puede ser modificada de tal forma que pueda obtenerse DME de manera preferencial, hasta > 93 %, mediante el cambio de las condiciones de operación (temperatura y velocidad espacial). El uso de diatomita natural como material de partida para la preparación de la zeolita H-ZSM-5 representa una ruta atractiva y merece mayor investigación para su aplicación y desarrollo
Síntesis directa de eter dimetílico de syngas. Parte I: preparación de los catalizadores bifuncionales de CuO-ZnO / HZSM-5 por síntesis sucesiva y mezcla física
(Rev. Bol. Quim, 2019) Capcha Vargas, Dayana M.; Lara Prado, Ronald M.; Acho Sarzuri, Yamil; Cabrera, Saul; López, Luis
La síntesis directa de dimetiléter a partir de gas de síntesis (CO + H2) requiere de catalizadores bifuncionales tipo CuO-ZnO/HZSM-5, donde el CuO-ZnO realiza la síntesis de metanol dada su función de hidrogenación y la zeolita HZSM-5 realiza la deshidratación de metanol dada su función ácida. En este trabajo se comparan dos métodos de preparación del catalizador bifuncional; por síntesis sucesiva (catalizador con el nombre CuO-ZnO/S-HZSM-5) y por mezcla física (catalizador con el nombre CuO-ZnO/HZSM-5). Para ello, primero se preparó y se caracterizó CuO-ZnO, HZSM-5 y silicalita. En la preparación del catalizador bifuncional CuO-ZnO/S-HZSM-5 se incorporó silicalita (S) para favorecer el crecimiento de cristales con estructura tipo MFI ((Zeolite Socony Mobil - FIVE). Todos los catalizadores fueron caracterizados mediante las técnicas de difracción de rayos X, reducción a temperatura programada y desorción de NH3 a temperatura programada. La cristalinidad de CuO en los catalizadores CuO-ZnO, CuO-ZnO/S-HZSM-5 y CuO-ZnO-HZSM-5 fue de 67%, 49% y 64%, respectivamente. La temperatura máxima de reducción encontrada para el CuO-ZnO/S-HZSM-5 fue de 306°C, que difiere del catalizador bifuncional por mezcla física CuO-ZnO-HZSM-5 que fue de 282°C, este cambio tiene relación con la cristalinidad de CuO, a menor cristalinidad de CuO; mayor su temperatura de reducción. El catalizador CuO-ZnO/S-HZSM-5 presenta una acidez de Brönsted igual a 0,37mol NH3/kg comparable con la acidez de zeolita pura HZSM-5 (0,41mol NH3/kg), mientras el catalizador CuO-ZnO-HZSM-5 tiene una acidez de Brönsted menor, igual a 0,25mol NH3/kg.